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研究實現(xiàn)高活性高穩(wěn)定性硝酸鹽電催化還原合成氨
作者：孫丹寧      來源：中國科學報
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近日，中國科學院大連化學物理研究所在電化學合成氨方面取得新進展，發(fā)展了一種一體化的無定型/晶型雙相銅泡沫電極，并通過穩(wěn)定催化劑中亞穩(wěn)態(tài)的無定型結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了安培級電流密度下長期穩(wěn)定的硝酸鹽電催化還原合成氨。相關(guān)成果發(fā)表在《自然-通訊》上。
工業(yè)上合成氨通常采用哈伯-博施工藝，在高溫和高壓下將氮氣和氫氣轉(zhuǎn)化為氨（NH3），該過程約消耗全球1%至2%的能源，排放的二氧化碳約占全球1%。硝酸鹽電催化還原反應（NO3?RR）利用可再生電能，將廢水中的NO3?污染物轉(zhuǎn)化為氨，是溫和條件下合成氨的一條重要途徑。NO3?還原生成NH3涉及多步質(zhì)子電子轉(zhuǎn)移過程，動力學速率緩慢，同時面臨著競爭性析氫反應和亞硝酸鹽副產(chǎn)物的生成。因此，亟需發(fā)展高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性的NO3?RR合成氨催化劑。
本工作中，團隊通過空氣焙燒處理商品泡沫銅，制備出一種具有穩(wěn)定無定型/晶型雙相結(jié)構(gòu)的一體化泡沫銅電極（a/c-Cu），實現(xiàn)了長期穩(wěn)定高效的NO3?RR合成氨。在1.5A/cm2的高電流密度下，a/c-Cu電極穩(wěn)定運行300小時以上，NH3法拉第效率維持在90%左右。電化學原位譜學表征和密度泛函理論計算等機理研究結(jié)果表明，a/c-Cu電極中穩(wěn)定存在的無定型銅疇區(qū)是主要的催化活性位點。
本工作發(fā)展的一體化電極制備方法簡單，易于放大，電解性能優(yōu)于傳統(tǒng)粉末電極。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-025-55889-9
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