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新技術實現(xiàn)水分子的鍵網(wǎng)畸變強化水自凈化效能
作者：朱漢斌 來源：中國科學報
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廣州大學大灣區(qū)環(huán)境研究院教授胡春團隊呂來課題組基于其首創(chuàng)的雙反應中心（DRC）水凈化技術原理，首次發(fā)現(xiàn)鹽度介導DRC表面可引發(fā)水分子的鍵網(wǎng)畸變，進而強化水自凈化過程。近日，相關成果發(fā)表于美國《國家科學院院刊》。
呂來課題組從水分子鍵網(wǎng)結構溯本求真，基于其首創(chuàng)的DRC水凈化技術原理，開發(fā)出一種具有表面陽離子-π構型貧富電子微區(qū)的耐鹽DRC催化劑FOFNC，并基于該催化劑構建污染物和溶解氧等內能驅動的無外能協(xié)助的FOFNC水自凈化體系。在反應過程中，首次發(fā)現(xiàn)鹽度介導DRC表面可引發(fā)水分子的鍵網(wǎng)畸變，進而強化水自凈化過程。
研究人員利用FOFNC自凈化體系對于某印染園區(qū)實際印染廢水（二沉池出水）進行深度處理，發(fā)現(xiàn)成分復雜的廢水中難生物降解的基團可被快速消除，在有一定鹽度存在時，反應性能不僅沒有受到抑制，反而污染物的降解活性被促進。
研究人員還考察了自凈化體系對不同污染物的分解效率，并以典型新污染物為研究對象，分別研究了在不同類型和不同濃度鹽分存在的復雜環(huán)境介質下，污染物的降解過程，發(fā)現(xiàn)在具有表面DRC結構的FOFNC自凈化體系。在高鹽度（100 mM）條件下，無需任何外部能量輸入，污染物的消除率提高了約32倍。
為揭示反應機制，研究人員通過重水環(huán)境營造區(qū)別表面羥基和水分子的振動進行ATR-FTIR研究和表面親疏水性測定。理論計算表明，在鹽分陰離子存在時，污染物在催化劑表面金屬位點上的吸附能下降，且吸附鍵距減小，證實在鹽分介導下，污染物與金屬位點之間的絡合作用更強，促進了反應界面電子轉移。吸附能的變化歸因于分子間氫鍵網(wǎng)絡畸變作用，這是鹽分介導電子轉移機制的關鍵。
論文通訊作者、廣州大學大灣區(qū)環(huán)境研究院教授呂來表示，該研究工作克服了鹽分對廢水處理過程的負面影響，為復雜環(huán)境介質中高效低耗水自凈化提供了新的見解，有助于開發(fā)綠色低碳高效水處理新技術。
相關論文信息：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2311920120
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