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電荷反轉(zhuǎn)策略促進(jìn)電催化氧還原和氧析出
作者：王敏 施培松 來源：中國科學(xué)報
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安徽理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授張雷在可逆氧電催化材料的設(shè)計合成與性能調(diào)控領(lǐng)域取得新進(jìn)展，提出一種電荷反轉(zhuǎn)策略來調(diào)控催化活性金屬的電子局域結(jié)構(gòu)，研制出一種高效的過渡金屬基雙功能氧催化劑。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《能源化學(xué)》雜志。
可充電鋅空氣電池的廣泛應(yīng)用在很大程度上依賴于雙功能氧電催化劑，這些催化劑能夠同時提供氧析出和氧還原的活性。然而，設(shè)計出既具備高活性又具備長期耐久性的雙功能氧電催化劑仍然是一項充滿挑戰(zhàn)的任務(wù)。
張雷介紹：“鑒于表面吸附和催化活性之間的強(qiáng)烈相關(guān)性，理想的催化劑應(yīng)具有合適的結(jié)合能來吸附反應(yīng)中間體。這種吸附能既不能太強(qiáng)也不能太弱，可以將其簡單地類比為生活中的蹺蹺板，需要平衡吸附/脫附過程中反應(yīng)中間體的自由能問題。”
研究發(fā)現(xiàn)，金屬與載體之間的電荷轉(zhuǎn)移是一種典型的金屬與載體之間的強(qiáng)相互作用，它直接影響金屬顆粒的電子結(jié)構(gòu)，從而對催化反應(yīng)的活性產(chǎn)生直接影響。因此，為深入探究這一現(xiàn)象，研究團(tuán)隊通過理論計算模擬進(jìn)行驗證，并解釋了鎳誘導(dǎo)的金屬-載體電子轉(zhuǎn)移的反轉(zhuǎn)機(jī)制。與此同時，通過將實驗數(shù)據(jù)與理論計算相結(jié)合，研究進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)這種電子轉(zhuǎn)移的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象會顯著地影響氧析出和氧還原過程的催化活性。
《能源化學(xué)》審稿人高度評價該工作，認(rèn)為“這是一項重要的研究，為氧析出/氧還原雙功能電催化劑的開發(fā)提供了重要的指導(dǎo)，有望推動金屬空氣電池技術(shù)的實際應(yīng)用”。
這一研究工作不僅深化了對金屬-載體之間強(qiáng)相互作用機(jī)制的理解，同時也為高效催化劑的設(shè)計提供了一種新的思路，即基于電荷轉(zhuǎn)移的調(diào)控。張雷說：“這一發(fā)現(xiàn)有望在未來的可充電鋅空氣電池和其他領(lǐng)域的能源儲存與轉(zhuǎn)化中發(fā)揮重要作用。”
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.09.009
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