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新型催化劑實現(xiàn)高效光合成過氧化氫
作者：孫丹寧 來源：中國科學報
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近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員劉健團隊與復旦大學/內(nèi)蒙古大學教授武利民團隊合作，在環(huán)境條件下開發(fā)了一種苯并噁嗪基酚醛樹脂光催化劑（APFac）。該催化劑在可見光照射及不添加犧牲劑的條件下，表現(xiàn)出較高的過氧化氫（H2O2）產(chǎn)率和長期穩(wěn)定性（>72h）。APFac光催化劑的制備避免了昂貴的前體以及繁瑣、危險的有機合成過程，具有工藝放大潛力。相關成果發(fā)表在《德國應用化學》上。
基于H2O和O2轉化的可持續(xù)光催化H2O2生產(chǎn)工藝近幾年備受關注，目前，關于酚醛樹脂輔助光催化產(chǎn)生H2O2的研究主要依賴于高溫水熱處理后的間苯二酚—甲醛樹脂（即RF523）材料，這對合成條件提出了嚴格的要求，復雜水熱過程的“黑匣子”也會增加分析材料結構的難度。此外，在聚合物光催化劑的設計中，分子結構涉及的催化反應動力學很容易被忽略。因此，無論從合成技術還是催化反應途徑，都需要高性能光催化劑的迭代。
本工作中，團隊以間氨基苯酚和甲醛作為聚合物前驅體，在室溫下簡便合成了一種具有苯并噁嗪結構的酚醛樹脂光催化劑APFac，以替代RF523實現(xiàn)長期光催化生產(chǎn)H2O2。該簡單易行的聚合路線可實現(xiàn)精確分析分子結構。
多種表征和理論計算表明，苯并噁嗪結構被認為是APFac中關鍵的光催化活性片段。而酚醛樹脂中苯并噁嗪結構含量的減少和高溫下結構的破壞都會降低反應活性，以此證明了苯并噁嗪結構的優(yōu)越性。苯并噁嗪結構具有良好的光生電荷分離能力，并且在逐步單電子氧還原過程中，其對O2及中間體的優(yōu)異親和力及其低能壘的反應路徑在動力學上加速了反應。
該工作為無金屬聚合物光催化劑的從頭設計和結構分析帶來了新啟示。
相關論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202302829
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